GNOMEの設定を使ったやり方です。
こちらで、CtrlキーとCapsLockキーを入れ替えることができます。
$ dconf write /org/gnome/desktop/input-sources/xkb-options "['ctrl:swapcaps', 'caps:ctrl_modifier']"
「caps:ctrl_modifier」がないと、Shift+CapsLockを使った時に、CapsLockに戻ってしまいます。
設定は、即時反映です。
確認はこちらで。
$ dconf read /org/gnome/desktop/input-sources/xkb-options ['ctrl:swapcaps', 'caps:ctrl_modifier']
元に戻す場合は、こちらで。
$ dconf reset /org/gnome/desktop/input-sources/xkb-options